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1965 wechselte er vom KSK Beveren in die erste belgische Liga zu Royal Antwerpen und gab ein Jahr später sein Nationalmannschafts-Debüt.

1968 wechselte er für die damalige belgische Rekordsumme von 150.000 € zu Standard Lüttich. Dort schaffte er gleich zu Beginn einen Titel-Hattrick und wurde 1969, 1970 und 1971 Belgischer Meister.

In der Nationalelf war er inzwischen Stammspieler. Seine beiden Toren beim 3:0 gegen El Salvador bei der WM 1970 in Mexiko konnte das Vorrundenaus aufgrund der Niederlagen gegen die Sowjetunion (1:4) und Gastgeber Mexiko (0:1) allerdings nicht verhindern.

Bei der EM 1972 erzielte er nach torlosen Remis im Hinspiel den 1:0-Führungstreffer im Rückspiel gegen Italien. Belgien gewann zwar 2:1 und zog damit ins Halbfinale ein, aber Van Moer musste mit Beinbruch ausgewechselt werden und hatte ein sehr lange Verletzungspause.

Im Oktober 1979 feierte er sein Comeback in der belgischen Nationalmannschaft nach viereinhalb Jahren Pause. Er führte die Mannschaft zur EM 1980 in Italien und dort bis ins Finale gegen Deutschland. Dort musste man sich zwar mit 1:2 geschlagen geben, aber die Vize-Europameisterschaft war das bislang beste Ergebnis der Belgier bei Europameisterschaften. Wilfried Van Moer wurde im gleichen Jahr hinter Karl-Heinz Rummenigge, Bernd Schuster und Michel Platini bei der Wahl zu Europas Fußballer des Jahres im Alter von 35 Jahren auf den vierten Platz gewählt, das beste Ergebnis eines belgischen Spielers bis dahin.

Er verstarb am 24. August 2021 im belgischen Leuven.