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Mit seinem Team FC São Paulo gewann er 2012 die Copa Sudamericana ehe er 2013 nach Europa zu Real Madrid wechselte. Nachdem er die Saison 2014/15 auf Leihbasis beim FC Porto verbrachte, wurde er nach seiner Rückkehr unter Zinedine Zidane schnell zum Stammspieler.
Neben 3 Spanischen Meistertiteln und einem spanischen Pokalsieg trumpfte er mit den Madrilenen vor allem international auf: 5 Mal gewann er die UEFA Champions League (2014, 2016, 2017, 2018 und 2022), 3 Mal den UEFA Super-Cup (2016, 2017 und 2022) und 4 Mal wurde er FIFA Klub-Weltmeister (2014, 2016, 2017 und 2018).
Im August 2022 wechselte Casemiro nach England zu Manchester United.
Von seinen insgesamt nur 5 Profi-Spielen für Eintracht Frankfurt konnte er übrigens 4 gewinnen: Sowohl die 3 Bundesliga-Spiele als auch das Viertelfinale im DFB-Pokal 1978/79 gegen Rot-Weiß Oberhausen (2:1). Erst das folgende Halbfinale brachte ihm seine einzige Niederlage im Profi-Fußball (1:2 bei Hertha BSC).